原子分散的鎳對甲烷的干重整具有抗焦性

甲烷的干重整(DRM)是將甲烷(CH 4)和二氧化碳(CO 2)轉(zhuǎn)化為合成氣(合成氣)的過程。由于CO 2和CH 4是兩種最重要的大氣溫室氣體(GHG)以及豐富且低成本的碳源，因此DRM具有減輕溫室氣體排放上升并同時(shí)實(shí)現(xiàn)更清潔化石燃料利用的潛力。

Ni催化劑由于其低成本和高初始活性而成為DRM最有希望的候選者。然而，主要由碳沉積(焦化)引起的原位催化劑失活阻礙了它們的商業(yè)用途。

中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所(DICP)的科學(xué)家現(xiàn)已開發(fā)出一種完全耐焦化的鎳基單原子催化劑(SAC)。他們的發(fā)現(xiàn)發(fā)表在《自然通訊》上。

研究人員首先開發(fā)了由羥基磷灰石(HAP)負(fù)載的Ni SAC，研究了其DRM性能，并發(fā)現(xiàn)HAP負(fù)載的Ni SAC和Ni納米催化劑在高溫DRM過程中會迅速失活。

但是，所用樣品的表征表明，失活機(jī)理是完全不同的：納米催化劑的失活源自焦炭，而Ni SAC的失活源于Ni單原子的燒結(jié)而沒有形成任何焦炭。這些結(jié)果暗示，如果在反應(yīng)時(shí)有效地穩(wěn)定Ni單原子，則可以獲得高度穩(wěn)定且耐焦炭的Ni SAC。

然后，科學(xué)家用鈰摻雜了HAP，以通過強(qiáng)金屬-載體相互作用來穩(wěn)定Ni單原子。所得的HAP-Ce負(fù)載的Ni SAC在反應(yīng)時(shí)高度穩(wěn)定，沒有任何焦炭形成。

進(jìn)一步的研究表明，鎳SAC本質(zhì)上是耐焦炭的。換句話說，在反應(yīng)過程中根本沒有形成焦炭(與之形成然后除去焦炭相反)。Ni SAC的耐焦炭性源自催化劑獨(dú)特的選擇性激活CH 4中第一個(gè)CH鍵的能力。