表面功能化的微腔增強(qiáng)了非線性光學(xué)

二氧化硅光學(xué)微腔是主要的光子器件，因其在寬帶光譜和成熟的制造工藝中固有的超低損耗而受到重視，但不幸的是，它們具有較低的二階和三階光學(xué)非線性。微腔的顯著特征是表面固有的漏逝場，這為表面的光-物質(zhì)相互作用打開了窗口。

現(xiàn)在，由北京大學(xué)的肖云峰教授領(lǐng)導(dǎo)的研究小組與上海科技大學(xué)的沉?xí)郧俳淌诤献?，在表面功能化的二氧化硅微腔中?shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的高效三次諧波產(chǎn)生(THG)。這項(xiàng)工作已在線發(fā)表在《物理評論快報(bào)》上，標(biāo)題為“ 具有有機(jī)功能化表面的微腔非線性光學(xué)器件 ”。

在這項(xiàng)工作中，共軛有機(jī)分子用于微腔表面的功能化，由于其大的離域電子系統(tǒng)，它們具有非常大的非線性光學(xué)響應(yīng)。通過表面功能化策略，有望將高質(zhì)量因子(Q)微腔與龐大的非線性分子庫聯(lián)系起來。

給定腔中的幾何形狀和材料色散，泵浦光和三次諧波(TH)信號及其相應(yīng)的腔模式的光頻率失配會破壞TH輸出的雙共振增強(qiáng)，特別是在超高Q微腔中。“表面增強(qiáng)的三階非線性是高效THG的故事的一部分，”肖教授的“博雅”博士后陳錦輝說。“我們通過利用Kerr和熱效應(yīng)來開發(fā)動態(tài)相位匹配方法，以解決超高Q微腔中具有挑戰(zhàn)性的光學(xué)模式色散。”

這些效應(yīng)共同引入了腔模的頻移，并導(dǎo)致泵浦和TH諧振失配的動態(tài)補(bǔ)償。結(jié)果，在幾毫瓦的泵浦功率下觀察到明亮的TH信號，最大轉(zhuǎn)換效率高達(dá)1,680%/ W2，這比最佳報(bào)道的純二氧化硅微腔的轉(zhuǎn)換效率高四個數(shù)量級。超高的轉(zhuǎn)換效率歸因于有機(jī)分子的強(qiáng)非線性和泵浦光和TH信號的超高Q共振增強(qiáng)。

為了進(jìn)一步識別非線性信號的起源，研究人員分析了泵浦偏振相關(guān)的TH或三階和頻(TSF)輸出。他們發(fā)現(xiàn)，由于有機(jī)分子的表面排列，橫向電動泵浦極化的輸出TH或TSF功率比橫向電動泵浦極化的輸出TH或TSF功率高約兩個數(shù)量級。

肖教授說：“該實(shí)驗(yàn)在二氧化硅光子學(xué)中獲得了最高的THG效率記錄。” “更重要的是，這項(xiàng)工作可能會為改善性能和擴(kuò)大微腔的應(yīng)用開辟新的視野，微腔是由傳統(tǒng)的塊狀材料(例如二氧化硅和氮化硅)制成的。我們在這項(xiàng)工作中學(xué)習(xí)和開發(fā)的技術(shù)和機(jī)理，包括表面功能化和動態(tài)相位匹配方法在內(nèi)的各種方法，將作為各種應(yīng)用的基礎(chǔ)，特別是在寬帶可調(diào)非線性光子學(xué)中。”